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L’ION CU+DANS DIFFERENTES MATRICES : ASPECTS PHYSICO-CHIMIQUES ET CATALYTIQUES
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Rafeh B. BECHARA
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Univ. |
Lille / Scs. & Tech.F. Artois |
Spéc. |
Physique |
Dip. |
Année |
# Pages |
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D.N.R. |
1986 |
139 |
Des oxydes mixtes : Cu-Cr-O, Cu-Al-O et Cu-Th-O ont été préparés par coprécipitation et testés dans l’hydrogénation de diènes et du monoxyde de carbone. Une étude physico-chimique sous H2, Co et H2/CO a été entreprise afin de suivre le comportement de ces composés sous différentes atmosphères réductrices et dans des conditions proches de la catalyse.
A l’état oxyde, la diffraction X et la spectroscopie de photoélectrons induits par rayons X ont permis de vérifier la structure spinelle et de déterminer la distribution ionique des espèces cuivriques dans les sites tétraédriques et octaédriques pour les composés Cu-Cr-O et Cu-Al-O. Par contre, les solides Cu-Th-O ont une structure moins bien définie: L’utilisation de la Résonance Paramagnétiques Electronique et la Spectroscopie de Retrodiffusion Ionique en plus des deux techniques citées plus haut, montrent une espèce cuivre particulière Cu2+x ,localisée en substitution d’un thorium dans le réseau de la thorine.
La réduction des composés spinelles sous H2 donne des ions cuivreux en environnement tétraédrique et octaédrique avec formation de cuivre métallique; l’effet réducteur du CO est moins important et son adsorption sous forme moléculaire sur le solide réduit a pu être constatée.. Sous mélange H2/CO, un traitement réducteur sous H2 avant l’introduction du mélange réactionnel permet de conserver la structure spinelle. La rétention de cette structure est essentielle pour ces composés: en effet, l’étude catalytique montre que, dans l’hydrogénation de diènes et la synthèse du méthanol, l’activité est liée a l’espèce cuivre monovalent stabilisée dans un site octaédrique de la structure spinelle. Un schéma reationnel a pu être proposé. Dans le cas des oxydes Cu-Th-O, l’activité est liée a l’espèce Cu+x octa-coordinée. Une modélisation du site catalytique par un cuivre tri-insaturé a été déduite par analogie avec les composés précédents.
Enfin, il est essentiel de souligner l’importance de l’activation des solides par un traitement réducteur sous H2 a des températures bien définies avant de démarrer les réactions catalytiques. Ces composés peuvent alors agir comme des réservoirs d’hydrogène.
